Band 9, Heft 2-3

The mean fission neutron cross sections of the 127 I(n, p) 127m Te; 127 I(n, p) 127 Te and 127 I(n, 2n) 126 I reactions were determined experimentally from the absolute 127m Te, 127 Te and 128 I activities induced in irradiated potassium iodide. For this purpose a quantitative separation method for tellurium from iodine was developed using liquid-liquid extraction of iodine and precipitation of tellurium by means of hydrazine hydrate. The absolute tellurium activity was measured with a calibrated Geiger-Müller tube whereas the iodine activity was measured by gamma spectrometry. For the cross sections of the reactions 127 I(n, p) 127m Te and 127 I(n, p) 127 Te respective values of 11.1 ± 0.2 μ barn and 7.62 ± 0.11 μ barn were obtained. For the cross section of the reaction 127 I(n, 2n) 126 I a value of 0.64 7 + 0.010 μ barn was found.

By neutron activation measurement with a cadmium filter, using gold as a standard monitor, the thermal neutron cross sections and the resonance integrals of 184 Os, 190 Os, 192 Os, 64 Zn and 59 Co have been measured. A comparison technique was applied to measure, primarily, the effective cross sections. The thermal neutron cross sections and the resonance integrals were calculated from the knowledge of the cadmium ratio and the relative flux density of the epithermal neutrons at the irradiation site.

Zusammenfassung Die Anregungsfunktionen der (d, p)-, (d, 2n)- und (d, 3n)-Reaktionen für das Targetnuklid 141 Pr und Projektilenergien bis maximal 50 MeV wurden bestimmt. Zur Deuteronenflußmessung diente ein selten angewandtes Monitorverfahren, bei dem statt der in uniformen Schichten angeordneten Target- und Monitorsubstanzen homogene Mischungen beider verwendet wurden. Für Deuteronenenergien, die unterhalb des Anwendungsbereiches der verwendeten 27 Al(d, αp) 24 Na-Monitorreaktion lagen, wurden (d, 2n): (d, p)-Wirkungsquerschnittverhältnisse gemessen. Unter Verwendung der Anregungsfunktionen wurden die Ausbeuten für die Bestrahlung dicker Targets berechnet. Von den Reaktionsprodukten wurden folgende Halbwertszeiten bestimmt: 140 Nd 3,37 ± 0,02 d; 141 Nd 2,60 ± 0,12 h; 142 Pr 19,09 ± 0,07 h.

Résumé On a déterminé la rétention de Te *V I pour les isotopes à l'état fondamental de courte période 129 Te (69,5 min) et 181 Te (25 min) formés par la réaction (n, γ) sur l’acide tellurique à l'état solide. Dans le but de rechercher un éventuel effet isotopique entre ces deux isotopes, l'acide a été irradié pendant des temps courts (10 min et 20 min), car dans ce cas, les isotopes 129 Te et 181 Te ont des vies moyennes de présence comparables et en conséquence sont soumis aux mêmes conditions d'irradiation pendant le même temps. Afin d'étudier l'influence du temps d'irradiation sur la valeur de la rétention pour chacun des deux isomères fondamentaux, quelques expériences ont été réalisées pour des irradiations de plus longue durée (40, 60 et 180 min). Pour déterminer la rétention de ces isotopes avec le maximum de précision, dans des conditions expérimentales données, on a examiné plus particulièremént l'influence, sur les mesures de l'activité de 129 Te et 131 Te, des rayonnements des autres radioisotopes de Te formés simultanément lors de la réaction (n, γ) sur le tellure de composition isotopique naturelle. Pour des irradiations d'acide tellurique à l'état solide dans un flux neutronique de 10 10 cm -2 sec -1 et pour une dose de rayonnement γ de l’ordre de 10 5 r/h, à la pile EL 2, les résultats montrent que la rétention de Te *VI augmente légèrement en fonction du temps d’irradiation. Ainsi pour l’isotope 129 Te, les valeurs moyennes de R varient de 39,7% à 45,6% quand la durée de l'irradiation passe de 10 min à 20 min. Un effet similaire est observé pour 131 Te; la rétention croît de 39,2% à 42,5% si le temps d'irradiation varie de 10 à 20 min. En outre, pour 129 Te, la rétention atteint environ 49% après 3h, tandis qu'elle reste sensiblement constante pour 131 Te après 20 min d’irradiation. Pour des temps moyens d'existence des deux radioisotopes comparables (10 et 20 min), les résultats montrent qu’il n’y a pas d’effet isotopique entre 129 Te et 131 Te après une irradiation de 10 min. Par contre, si l’acide tellurique est irradié pendant 20 min, on observe une différence de 6,7 % dans les valeurs de R relatives aux deux isotopes. Toutefois, dans ce cas et bien que la valeur de la rétention de 129Te mesurée dans différentes expériences soit systématiquement plus élevée que celle de 131 Te, il est difficile de conclure étant donné la marge d’erreur de 5,9%. Nous avons admis, avec d’autres auteurs, que la modification de la rétention observée en fonction du temps d'irradiation pouvait être attribuée à l'influence du rayonnement secondaire du réacteur qui provoque une augmentation de R. Nous avons montré que cet effet est plus important pour l'isotope de longue période ( 129 Te, T 1/2 = 69,5 min) que pour celui de courte période ( 131 Te, T 1/2 = 25 min).

The production of energetic atoms in the epithermal energy region by a high-energy atomic beam is considered by using the Boltzmann equation. Solutions of the Boltzmann equation show that numerous epithermal atoms may be generated as a result of scattering collisions in which an energetic atom transfers kinetic energy to a struck atom. For a system in which all the reactive and non-reactive cross sections have the same energy dependence and in which the thermal motion of the struck atoms can be neglected, numerical results obtained from a stochastic computer program confirm the analytical results for the asymptotic region and give detailed information on the energy dependence of the collision density for the non-asymptotic region near the source. Numerical calculations of reaction yields for a gaseous system containing two atomic species are also presented.

Cumulative chain yields for masses 83, 84, 97, 99, 129, 132, 143 and 145 are reported for fission induced in thorium-232 by 3 MeV neutrons. Yields for 14.7 MeV neutron induced fission for the same masses except 132 and 143 but including 131 were also measured. At each initial excitation energy the number of secondary neutrons emitted by several pairs of complementary fragments was calculated; values from 2.3 to 2.4 (at 3 MeV) and 3.6 to 4.0 (at 14 MeV) in good agreement with average published values were obtained. An assessment of the positions of the light and heavy peak maxima suggests that the latter shifts more than the former towards lower masses with increase in initial excitation energy. Implications of this result are discussed.

Reactions of recoil chlorine resulting from the 37 Cl(n, γ) 38 Cl-process have been studied in liquid aromatic compounds of the type C 6 H 5 X [X = F, Cl, I, CH 3 , CF 3 , NO 2 ], using both binary CCl 4 /C 6 H 5 X-systems and 2 mole % Cl 2 -containing pure aromatic substrates. No pronounced orientation effects for the o-, m-, p-distribution of the monochloro isomers are observed at high ArH concentration. The functional group has little or no influence on the reactivity of the aromatic compound towards hydrogen substitution. The lack of selectivity- and reactivity effects indicates the absence of electrophilic substitution processes. It is suggested that recoil chlorination largely proceeds via hot, neutral chlorine atoms. Comparison with results obtained from the γ-radiolysis of the corresponding systems show that deviations from purely non-discriminating reactions can be ascribed to caged thermal radical reactions. The yield for heavy atom- and group displacement at high ArX concentration increases in the following sequence of the displaced group X:CH 3 < CF 3 < F < I < NO 2 < CI. The mass of the displaced atom or group and cross sectional effects, rather than bond energies are shown to be yield-determining factors the lack of bond energy effects and the almost complete retention of the original isomeric form after chlorine replacement in o- and m-dichlorobenzene rules out an addition-type reaction followed by a decomposition of the excited intermediate. Both hot replacement reactions and caged thermal radical reactions are assumed to be responsible for the formation of C 6 H 5 38 Cl from C 6 H 5 X.

Some reactions of recoil tritium produced via the 3 He (n, p) T- and the 6 Li (n, α) T-process, respectively, have been studied in gaseous and liquid aliphatic compounds of the type RX (X = NH 2 , OH, SH, halogen). Except for a remarkably high HT-yield in gaseous and liquid labile Η-containing systems the product forming mechanisms seem to follow the general pattern of the chemistry of energetic tritium atoms. Liquid phase competition experiments in equimolar CH 3 NH 2 /C 2 H 5 NH 2 (I 2 )- and CH 3 NH 2 /n-C 3 H 7 NH 2 (I 2 )-systems show a stronger structure effect on hydrogen replacement than expected on the basis of the "impact model". The ratios of the relative yields per C-Η bond are 1.00 : 0.67 : 0.50 for methyl-, ethyl- and n-propylamine, respectively. The effect of bond energies on excitation-decomposition following hot hydrogen substitution has been studied using scavenged gaseous, equimolar CH 3 X/C 2 He-systems. The CH 2 TX-yields are shown to decrease in the order CH 2 TF > CH 2 TOH > CH 2 TCl > CH 2 TNH 2 > CH 2 TSH thus indicating that the energy of the weakest bond in the molecule plays a major yield-determining role. Pressure- and phase-effects confirm that a considerable fraction of the hot substitution product can decompose at 1 atmosphere before collisional de-excitation occurs. Primary steric and chemical factors seem to be small compared to the secondary decomposition effects, particulary for compounds with weaker bonds.

Résumé On étudie l'activation du fluorobenzène par des réactions (n, 2n) et (n, γ). On mesure l'activité des fractions minérales et organiques et du fluorobenzène séparé.

The recoil effects of the (n, 2n) reaction were studied in bromates. In sodium bromate the distribution of radioactive bromine atoms in various chemical forms was almost the same for the 79Br(n, 2n) 78 Br and 79 Br (n, γ) 80 Br reactions. A similar relationship between the retention and the nature of cations was found for the (n, 2n) and (n, γ) reactions in several bromates.

Zusammenfassung Die Radiolyse von reinem, gesättigtem Wasserdampf durch α-Strahlen von rd. 5 MeV ergab in zwei Versuchsreihen mit absorbierten Dosisleistungen von 5,42 • 10 15 eV/s bzw. 1,84 • 10 15 eV/s bei 58 °C (140 Torr Sättigungsdampfdruck) eine konstante molekulare Wasserstoffausbeute von G(H 2 ) = 1,28 + 0,15 Moleküle pro 100 eV absorbierter Strahlungsenergie. G(H 2 ) ist für gesättigten Wasserdampf zwischen 40 °C (60 Torr) und 80 °C (360 Torr) temperaturunabhängig. Bei Bestrahlung von reinem, gesättigtem Deuteriumoxid-Dampf bei 60 °C (150 Torr) wurde G(D 2 ) = 1,2 ± 0,2 gefunden. Bestrahlungsversuche mit Sauerstoffbeimengung bei 64,7 °C (190 Torr) zeigten eine lineare Abnahme von G(H 2 ) mit steigender Sauerstoffkonzentration x(Mol-%): G(H 2 ) = 1,28 - 0,67 · x (gemessen bis x = 1,5 Mol-% O 2 ). Die Zugabe von Methan bei 64,7 °C (190 Torr) bewirkte bis 0,1 Mol-% CH 4 eine starke Zunahme von G(H 2 ) von 1,28 auf 4,4. Dieser Wert blieb bei weiterer Erhöhung der Methankonzentration bis 1,2 Mol-% CH, konstant. In derselben Versuchsanlage wurde durch Bestrahlung mit 90 kV-Röntgenstrahlen mit einer mittleren Dosisleistung von 8,4 · 10 13 eV/s G(H 2 ) < 0,2 erhalten.

Zusammenfassung C 1 -C 8 -Trialkylphosphate ließen sich durch eine Isotopenaustauschreaktion mit Fe 32 PO 4 · 2,5 H 2 O markieren. Aus dem in Abhängigkeit von Zeit und Temperatur untersuchten Isotopenaustausch wurden die Austauschhalbwertszeiten und die Aktivierungsenergien der Reaktionen bestimmt. Es wurde eine Abhängigkeit der Austauschhalbwertszeiten von der Kettenlänge der Trialkylphosphate gefunden. Einige Reaktionsmechanismen werden diskutiert.

The liquid-liquid extraction of tracer amounts of Pu(IV) from 0.5 and 3 M nitric acid solutions by a mixture A + B, of two quaternary ammonium nitrates of a high molecular weight, or of one such nitrate with a long-chain tertiary amine nitrate in chloroform and in the octanol containing solvents n-dodecane or o-xylene has been studied. The Pu(IV) distribution coefficients D observed are not widely different from the values calculated for D = (D A 1/q + D B 1/q ) q where D A and D B represent the Pu(IV) distribution coefficients for each of the components alone, and q denotes the slope value of the extraction curve, log D A vs. log [A] initial . The extracting agents used are: trilaurylamine (TLA), trilauryl-methylammonium nitrate (TLMA) and hexadecyl-dimethyl-benzyl ammonium nitrate (HDDMBA). Thermodifferential molecular weight determinations of quaternary ammonium nitrates and their Th(IV) and U(VI) nitrate complexes in benzene show a higher degree of association for the metal complexes than for the extracting agents. By saturation of solutions of different quaternary ammonium nitrates in benzene with Th(NO 3 ) 4 · 6H 2 O the thorium loading is lower in both light- and heavy organic phase than would correspond with a ratio of two quaternary ammonium nitrate molecules to one thorium atom.

Zusammenfassung Im Rahmen kristallchemischer Untersuchungen an Radiumverbindungen wurden eine Reihe von Salzen des Typs RaXO 4 im Mikromaßstab dargestellt und röntgenographisch untersucht. Die folgenden physikalischen Daten wurden bestimmt: [xxx] Alle Salze sind mit den homologen Bariumsalzen isotyp.

Zusammenfassung Bei dem Betrieb von gasgekühlten Hochtemperatur-Reaktoren werden mit Pyrokohlenstoff und Siliciumcarbid beschichtete Kernbrenn- und Brutstoffe verwendet. Das Rückhaltevermögen dieser Umhüllungen für gasförmige und feste Uranspaltprodukte, sowie der Transport der Spaltprodukte durch den die Partikeln umgebenden Graphit bestimmt den möglichen Grad einer Kontamination des Kühlkreislaufs. Im Rahmen eines Nachuntersuchungsprogramms über das Verhalten verschiedener Partikeltypen in Abhängigkeit von der Betriebstemperatur, dem Abbrand und der geometrischen Unterbringung der Partikeln, untersuchten wir radiochemisch die Spaltproduktverteilung in dem die Partikeln umgebenden Graphit. Für die analytische Trennung und Bestimmung der Spaltelemente bedienten wir uns der Destillation, der Fällung, der Flüssigkeitsextraktion und der Ionenaustauschtechnik. Die Methoden werden kurz beschrieben. Auf diese Weise können 12 Spaltnuklide bestimmt werden. Eine auffällig hohe Beweglichkeit wurde für die Spaltelemente Ba, Sr und Y beobachtet. Die Abgabe von anderen Spaltprodukten mit hoher Spaltausbeute liegt wesentlich tiefer. Einige die Spaltproduktabgabe beeinflussenden Parameter werden diskutiert.

Zusammenfassung Zur Entwicklung einer schnellen Trennung benachbarter Seltener Erdmetalle wurden einige Parameter der Elutionschromatographie an Kationenaustauschersäulen eingehend untersucht. Es wurde gezeigt, daß die für eine schnelle Trennung günstigsten Werte der Verteilungskoeffizienten mit Hilfe eines einfachen Optimierungsverfahrens ermittelt werden können. Unter Anwendung der optimalen Arbeitsbedingungen und des Komplexbildners α-Methyl-α-hydroxy-buttersäure war es möglich, aus einem Gemisch von maximal 200 μg der Lanthanide Pm, Nd und Pr bzw. Sm, Pm und Nd dasjenige mit der höchsten Ordnungszahl innerhalb von 3 min mit 50% Ausbeute und einem Trennfaktor ≥ 10 3 zu isolieren.

Résumé Les auteurs décrivent une méthode de détermination des Strontiums 90 et 89 dans des échantillons d'origines diverses: eaux de pluie, poussières atmosphériques, eaux de rivière et de mer, produits alimentaires (laits, farines, repas complets) et os. La solution chlorhydrique des cendres ou l'échantillon d'eau acidifiée sont passés à travers une colonne de Dowex acide pour éliminer les anions. Les cations sont élués par l'acide chlorhydrique, et les carbonates alcalino-terreux sont précipités par le carbonate d'ammonium. Les carbonates sont dissous dans l'EDTA et cette solution est passée à pu 4,8 à travers une colonne de Dowex ammoniacal, sur laquelle le strontium et le baryum et une partie du calcium sont retenus. Le Strontium est élué sélectivement et quantitativement à l'aide d'une solution d'EDTA à ρ H 6,0. Le Strontium 90 est évalué par son fils le 90 Y.

A new separation scheme for use in the neutron activation analysis of natural silicates for Hf is presented, which may be applied to a greater range of sample compositions and gives higher yields than previously published methods. Data are presented for the Hf concentrations of a number of international rock standards.

Zusammenfassung TiO 2 · aq ist ein polyfunktioneller Kationenaustauscher, dessen drei Austauschstufen jeweils die gleiche Anzahl Austauschstellen enthalten. Unter geeigneten Versuchsbedingungen können die erste und zweite Austauschstufe getrennt voneinander ihre Η-Ionen gegen Na-Ionen und die erste und dritte Stufe isoliert von der zweiten Stufe ihre Η-Ionen gegen Cs-Ionen eintauschen. Für diese Fälle ist es möglich, die rationalen Gleichgewichtskonstanten des H-Me-Austausches der betreifenden Austauschstufen zu bestimmen: Die Logarithmen der Konstanten sind: lgK 1 (Na - H) = - 3,81, lgK 2 (Na - H) = - 6,28, lgK 1 , (Cs-H) = - 3,29 und lgK 3 (Cs - H ) = - 7,60. Zur Bestimmung der Gleichgewichtskonstanten des Cs-H-Austausches für die zweite Stufe kann ein in der Literatur beschriebenes Modell eines polyfunktionellen Austauschers verwendet werden, das die Eigenschaften des TiO 2 · aq als Alkali-H-Austauscher gut wiedergibt. Dabei erhält man lg K 2 (Cs-H) =-5,47.